Hauptvertreter der wichtigsten europäischen Strömungen des 20. Jahrhunderts: des Impressionismus (Monet, Cézanne, Renoir), des Postimpressionismus (van Gogh, Picasso), der «Fauves» (Derain, Matisse, Vlaminck, Braque), die «Brücke»-Künstler Heckel und Kirchner, im Dritten Reich verfolgte Deutsche wie Nolde, Barlach und Beckmann, die «Blaue Reiter»-Künstler Jawlensky, Kandinsky und Münter, italienische Futuristen (Severini, Boccioni), russische Konstruktivisten (Malewitsch, Gontscharowa u.a.), der Kubist Léger und der Spanier Miró. Zu den Jüngeren der 50er- bis 90er-Jahre des 20. Jahrhunderts zählen neben Richard Paul Lohse und Sam Francis insbesondere Calder, González, Tinguely, Moore und Rickey.

Ausgangspunkt der Kollektion ist die exklusive Gruppe ausserordentlicher Werke, welche Gabriele Merzbacher-Mayer von ihren Grosseltern, Bernhard und Auguste Mayer, geerbt hatte und die seit den 1960er-Jahren durch gemeinsame Ankäufe um hochkarätige Werke bereichert worden ist. Werner Merzbacher wählt diejenigen Arbeiten, die ihn berühren, weil sie, wie er sagt, seinem eigenen Charakter ähnlich sind. Kunst- und Familiengeschichte sind es also, die das Kunsthaus in diesem Teil der Sammlung erlebbar werden lassen.